Dia lahir di Redfern dari James Syme dan Annie Sheriff. Ia dibesarkan di Kogarah dan meninggalkan sekolah pada usia empat belas tahun untuk bekerja sebagai tukang bata magang. Pada tahun 1940 ia membeli sebuah peternakan unggas kecil di Moorebank, dan menjadi sekretaris Asosiasi Peternak Unggas Australia. Ia bertugas di Papua Nugini selama Perang Dunia II, tetapi ia terjangkit malaria dan dikeluarkan karena alasan medis pada tahun 1943. Ia sempat menjadi anggota Partai Buruh tetapi pada tahun 1938 bergabung dengan Partai Komunis Australia (CPA). Dia menikahi sesama komunis Kathleen Stringer pada tahun 1952; mereka berdua adalah komunis terkemuka di tahun 1950-an, dan pada tahun 1960-an dan 1970-an Syme menjadi lawan aktif Perang Vietnam sebagai invasi yang tidak adil. Dia juga seorang feminis dan konservasionis yang mendukung hak tanah Aborigin, dan bersama dengan CPA ia menentang invasi Uni Soviet terhadap Cekoslowakia
pada tahun 1968. Pada tahun 1970-an ia berfokus pada konservasi, dan berkampanye melawan penambangan pasir di Sungai Georges. Dia diserang di rumahnya pada tahun 1976, yang ia atribut untuk aktivisme lokalnya. Pada tahun 1980 ia terpilih menjadi Anggota Dewan Kota Liverpool, di mana ia menjabat selama lima belas tahun. Di dewan ia memainkan peran kunci dalam mendirikan Chipping Norton Lake area rekreasi. Syme meninggal pada tahun 2013.