Dalam kampanye tahun 1805 dan 1806, Suchet sangat meningkatkan reputasinya di Pertempuran Austerlitz
, Saalfeld, Jena, Pułtusk, dan Ostrolenka, yang terakhir di mana ia memerintahkan divisi infanteri. Ia memperoleh gelar count pada tanggal 19 Maret 1808. Diarahkan ke Spanyol, ia mengambil bagian dalam Pengepungan Zaragoza, setelah itu ia diangkat menjadi komandan tentara Aragon dan gubernur wilayah itu. Dalam waktu dua tahun, ia membawa daerah ke penyerahan lengkap dengan administrasi bijaksana dan cerdik tidak kurang dari keberaniannya yang cemerlang. Dikhawatirkan oleh Spanyol di Alcañiz, ia bangkit kembali dan mengalahkan pasukan Blake y Joyes di María pada tanggal 14 Juni 1809. Pada 22 April 1810, ia mengalahkan O'Donnell di Lleida. Setelah pengepungan Tarragona, ia dinobatkan sebagai marsekal Prancis pada tanggal 8 Juli 1811. Pada tahun 1812, ia merebut Valencia, yang mana ia dihargai dengan gelar Adipati Albufera di dekatnya, pada tanggal 24 Januari. Ketika arus berbalik melawan Prancis, Suchet mempertahankan pendudukan teritorialnya satu per satu sampai dipaksa untuk mundur dari Spanyol, setelah itu ia mengambil bagian dalam kampanye pertahanan Soult pada tahun 1814.