Sebagai peserta aktif Konsili Vatikan II (1962-1965), Liénart adalah suara liberal terkemuka di konsili dan duduk di Dewan Kepresidenannya. Ketika Kuria Romawi, yang sebagian besar terdiri dari uskup konservatif, mengeluarkan daftar calon anggota komisi konsili, Liénart keberatan bahwa tidak ada kualifikasi calon yang tercantum. Liénart, dibantu oleh Kardinal Bernardus Johannes Alfrink dan Giovanni Colombo, menyampaikan salah satu pesan penutupan konsili pada tanggal 8 Desember 1965. Dia juga salah satu kardinal pemilih dalam konklaf kepausan 1963
, yang memilih Paus Paulus VI.