Tuliskan kelanjutan untuk paragraf ini - Yohanes XXIII menjadikannya Kardinal-Diacon "Sant'Eugenio" dalam konsistorium tanggal 28 Maret 1960. Kardinal Bacci kemudian dinobatkan sebagai uskup agung "Colonia in Cappadocia" pada tanggal 5 April 1962, dan menerima pentahbisan uskupnya pada tanggal 19 April berikutnya dari Yohanes XXIII, dengan Kardinal Giuseppe Pizzardo dan Benedetto Aloisi Masella yang melayani sebagai pentahbisan bersama. Ia menghadiri Konsili Vatikan II dari tahun 1962 sampai 1965, dan berpartisipasi dalam konklaf kepausan 1963
yang memilih Paus Paulus VI.