Dia ditunjuk sebagai manajer tim nasional Denmark pada tahun 1962, menggantikan Arne Sørensen, yang telah memimpin Denmark untuk medali perak di Olimpiade Musim Panas 1960. Sayangnya bagi Petersen, sebagian besar peraih medali perak tahun 1960 sekarang dilarang dari tim nasional amatir karena telah menandatangani kontrak profesional, dan sepak bola Denmark tidak memiliki pemain amatir untuk menindaklanjuti kesuksesan tersebut. Dia berhasil Denmark ke tempat keempat dari empat peserta di Piala Bangsa-Bangsa Eropa 1964
, setelah mengalahkan tim sepak bola nasional Malta, tim sepak bola nasional Albania, dan tim sepak bola nasional Luksemburg dalam pertandingan kualifikasi. Poul Petersen bertanggung jawab atas Denmark selama 47 pertandingan sampai November 1966, menang 17 dan kalah 22 pertandingan.