Unser terus meningkat di sirkuit CART, finis keempat di klasemen poin pada tahun 1986, ketiga pada tahun 1987, kedua pada tahun 1988 dan akhirnya memenangkan seri untuk pertama kalinya pada tahun 1990. Pada tahun 1989, Unser hampir memenangkan Indianapolis 500 pertamanya, tetapi saat bertarung dengan Emerson Fittipaldi untuk memimpin, kedua roda menyentuh dan Unser berputar, menabrak dinding dan mengakhiri kesempatannya. Perlombaan ini dikenang karena pertunjukan sportivitas yang luar biasa, ketika Little Al keluar dari mobil balapnya yang hancur dan memberi Fittipaldi "jempol ke atas" saat dia mengendarai Unser dengan hati-hati. Unser akan memiliki hari di Indy pada tahun 1992
, bagaimanapun, mengalahkan Scott Goodyear dengan 0,043 detik, finish terdekat dalam sejarah Indianapolis 500.