Pada 4 September 2020, setelah pinjamannya berakhir dengan Montpellier, Rulli menyetujui kesepakatan empat tahun dengan Villarreal. Pada musim pertamanya, manajer Unai Emery lebih suka bermain Sergio Asenjo di gawang di liga
, dan Rulli di Liga Europa. Dia membuat debut liga untuk klub pada tanggal 21 April dalam kekalahan 2-1 di Deportivo Alavés, setelah terpilih untuk mempersiapkan semifinal Eropa melawan Arsenal.