Jair pindah ke klub Italia Internazionale pada bulan November 1962, dan kemudian bermain total 260 pertandingan senior untuk klub Milan dalam dua musim (1962-1967 dan 1968-1972). Dia adalah anggota kunci dari skuad "Grande Inter" Helenio Herrera di sayap kanan, dan memenangkan empat gelar Serie A (dua di antaranya menang berturut-turut), dan dua Piala Eropa pada tahun 1964 dan 1965, serta Piala Interkontinental berturut-turut pada tahun 1964
dan 1965, selama waktunya di klub.