Kompetisi pertama Gasol dengan tim basket nasional senior Spanyol adalah turnamen EuroBasket 2001, setelah sebelumnya memenangkan Kejuaraan FIBA Eropa U-18 1998 dan Kejuaraan Dunia FIBA U-19 1999 dengan tim junior Spanyol. Dianggap, melawan keinginannya sendiri, pemimpin tim, Gasol berakhir dengan medali perunggu dalam kompetisi. Gasol sejak itu telah memiliki banyak keberhasilan dengan tim Spanyol, memenangkan 2006 FIBA World Championship dan 2009 dan 2011 EuroBasket turnamen, dipilih sebagai Pemain Paling Berharga di dua pertama; ia juga memenangkan medali perak di 2003 dan 2007 EuroBasket, dan 2008 dan 2012 Olimpiade.
Aku tahu. Gasol juga merupakan pemain dengan skor tertinggi di Olimpiade Musim Panas 2004, dan pembawa bendera Spanyol di upacara pembukaan Olimpiade Musim Panas 2012, menggantikan Rafael Nadal yang cedera. Pada tahun 2014, Gasol dinobatkan ke tim All-tournament Piala Dunia FIBA 2014. Di EuroBasket 2015, Gasol dinobatkan sebagai MVP kompetisi, setelah beberapa penampilan luar biasa, dengan rata-rata 25,6 poin dan 8,8 rebound per pertandingan (dia adalah pemimpin kompetisi untuk poin per pertandingan, dan ke-4 dalam rebound per pertandingan). Selama pertandingan sistem gugur kompetisi, Gasol menginspirasi tim Spanyol yang kehilangan banyak bintang seperti Ricky Rubio, Juan Carlos Navarro, Álex Abrines, dan saudaranya Marc Gasol. Gasol mencetak 40 poin di semifinal melawan Prancis, yang merupakan setengah dari poin timnya. Pemain berusia 35 tahun itu juga dinobatkan sebagai pemimpin kompetisi untuk tembakan yang diblokir per pertandingan (2.3). Pada 7 September 2017, dalam pertandingan melawan Hungaria, Gasol menjadi pencetak gol terbanyak sepanjang masa FIBA EuroBasket, melewati Tony Parker dengan 1.033 poin. Dia berakhir dengan total 1.183 poin yang dicetak di EuroBasket.