Dembélé memulai karirnya di Rennes sebelum bergabung dengan Dortmund pada tahun 2016. Dia memenangkan DFB-Pokal dengan "die Borussen" pada musim 2016/17, mencetak gol di final
Aku tahu. Setahun kemudian, ia pindah ke Barcelona dengan biaya awal sebesar € 105 juta, menjadi pada saat itu pemain sepak bola paling mahal kedua bersama bersama Paul Pogba. Dembélé kemudian memenangkan ganda La Liga dan Copa del Rey dalam musim pertama yang penuh dengan cedera di Spanyol.