Pada 16 September 2008, Puyol membuat penampilan ke-400 untuk Barcelona dalam pertandingan fase grup Liga Champions melawan Sporting CP. Di musim liga, meskipun mengalami masalah cedera, ia tampil dalam 28 pertandingan dan membantu mereka memenangkan gelar liga lainnya. Satu-satunya golnya datang melawan Real Madrid di "El Clásico" di Santiago Bernabéu pada tanggal 2 Mei 2009 yang berakhir dengan kemenangan 6-2, dan ia merayakan golnya dengan mencium gelang bendera Catalan di depan para penggemar Madrid yang marah. Dia sangat penting bagi tim juga memenangkan 2009 Copa del Rey, 2009 Liga Champions, 2009 UEFA Super Cup
dan Piala Dunia Klub FIFA 2009 untuk menyelesaikan enam kali ganda yang belum pernah terjadi sebelumnya, tampil di hampir 100 pertandingan resmi.