Dembélé se je rodil v Vernonu in začel svojo kariero v Rennesu, preden se je leta 2016 pridružil Dortmundu. Z Borussenom je osvojil DFB-pokal v sezoni 2016/17, ko je v finalu zadal gol.
-Kaj? Leto pozneje je prešel v Barcelono za začetno ceno 105 milijonov evrov, s čimer je postal drugi najdražji nogometaš v zgodovini skupaj s sodržavljanom Paulom Pogbo. Dembélé je nato osvojil dvojno La Ligo in Copa del Rey v prvi sezoni v Španiji, ki je bila polna poškodb.