Po ločitvi staršev leta 1976 sta Jolie in njen brat živela z mamo, ki je opustila svoje igralske ambicije, da bi se osredotočila na vzgojo svojih otrok. Njena mama jo je vzgojila kot katoliško vero, vendar ni zahtevala, da bi šla v cerkev. Kot otrok je pogosto gledala filme z mamo in to je bilo bolj kot uspešna kariera njenega očeta, ki je navdihnila njen interes za igranje, čeprav je pri petih letih imela majhno vlogo v Voightovem Lookin' to Get Out (1982). Ko je bila Jolie stara šest let, sta Bertrand in njen partner, filmski ustvarjalec Bill Day, preselila družino v Palisades v New Yorku; pet let kasneje sta se vrnila v Los Angeles.
Gledališki inštitut Lee Strasberg