Kambule je učil v Zambiji, Malaviju in več šolah v Južni Afriki, preden je bil leta 1958 imenovan za ravnatelja srednje šole Orlando v Sowetou. Kljub omejitvam Bantujskega zakona o izobraževanju iz leta 1953 je zagovarjal, da bi otroci dobili najboljše možno izobraževanje. Srednja šola v Orlandu je imela knjižnico, imenovano po Robertu Birleyju, gostujočem profesorju na univerzi Witwatersrand. Vodil je Rand Bursary Fund, podporni program, ki je zagotavljal štipendije za učence v stiski. S pomočjo tega sklada je več kot 1000 študentov končalo srednjo šolo. Med njegovimi nekdanjimi učenci so bili Desmond Tutu in Jackie Selebi. Leta 1976 med vzponom v Sowetou
, so se šolski otroci uprli, ker so bili prisiljeni učiti v afrikaanskem jeziku. Policisti so ustrelili neznano število otrok, šolstvo pa se je razpadlo. Kambule je odstopil leta 1977 v protest proti ministrstvu za izobraževanje Bantujev in postal vodja Koledža Pace.