Rojen je bil v Redfernu kot otrok Jamesa Symea in Annie Sheriff. Odraščal je v Kogarah in zapustil šolo pri štirinajstih letih, da bi delal kot učenec zidar. Leta 1940 je kupil majhno perutninsko farmo v Moorebanku in postal sekretar Avstralske zveze perutninskih kmetov. Med drugo svetovno vojno je služil v Papui Novi Gvineji, vendar je leta 1943 zbolel za malarijo in bil zaradi zdravniških razlogov odpuščen. Za kratek čas je bil član Laburistične stranke, leta 1938 pa se je pridružil Komunistični stranki Avstralije (CPA). Leta 1952 se je poročil s sovladarko Kathleen Stringer; oba sta bila znana komunista v petdesetih letih prejšnjega stoletja, v šestdesetih in sedemdesetih letih pa je Syme postal aktiven nasprotnik vietnamske vojne kot nepravične invazije. Bil je tudi feminist in varuh narave, ki je podpiral pravice Aboriginov do zemljišč, skupaj s CPA pa je nasprotoval Sovjetski invaziji na Češkoslovaško.
Leta 1968. V sedemdesetih letih prejšnjega stoletja se je osredotočil na ohranjanje narave in kampanjo proti rudarjenju peska na reki Georges. Leta 1976 so ga napadli v njegovem domu, kar je pripisal lokalnemu aktivizmu. Leta 1980 je bil izvoljen v mestni svet Liverpoola, kjer je služil petnajst let. V svetu je igral ključno vlogo pri vzpostavitvi rekreacijskega območja Chipping Norton Lake. Syme je umrl leta 2013.