Dina taun 1957 Angelillo ditandatanganan ku klub Italia Internazionale ku présidén klub dina waktu éta, Angelo Moratti; anjeunna nyieun debut Serie A na sareng klub dina 8 Séptémber 1957, dina hasil imbang 0<unk>0 ngalawan Torino, sareng nyetak 16 gol dina usum kahijina
. tapi Ti 1957 nepi ka 1961, anjeunna maénkeun 127 patandingan jeung "Nerazzurri", nyetak 77 kali. Di Serie A, anjeunna tampil dina 113 patandingan jeung nyetak 68 gol pikeun Internazionale, ogé ngajabat salaku kaptén klub.