Skriv en fortsættelse til dette afsnit - I 1954 sluttede Chentouf sig til National Liberation Front (NLF), efter at der var sket et splittelse i MTDL's ledelse. Året efter blev hun landsforvist og opholdt sig uden for landet i flere måneder under den erklærede undtagelsestilstand.
- Hvad? Da hun vendte tilbage, sluttede Chentouf sig til Baya Larab og Hamoud og genoptog deres agitation, men hun blev arresteret. Efter hendes løsladelse, på grund af intens overvågning, Chentouf gik til Tunesien, hvor hun blev tilsluttet flere måneder senere af sin mand. Hun blev en del af den gruppe, der var ansvarlig for oprettelsen af den algerianske Røde Halvmåne i 1957. Fordi NLF ikke stolede på det franske Røde Kors, og vilkårene i Genève-konventionerne ikke blev anerkendt på grund af den interne karakter af konflikten, håbede aktivister at få både humanitær hjælp og opnå international accept ved at blive medlemmer af det internationale Røde Kors og Røde Halvmåne. De første kontorer for organisationen blev oprettet i Tanger, Marokko og Tunis, hvor Chentouf og hendes mand forblev indtil 1962.