Skriv en fortsættelse til dette afsnit - Forfremmet til den øverste militære rang som general i division i 1803, blev Nansouty kaldt til kommandoen over 1. tunge kavaleridivision i kejser Napoleon I's nyoprettede Grande Armée. Kommanderende denne division fra 1804 til 1809, var Nansouty til stede ved nogle af de mest betydningsfulde slag i den tredje, fjerde
og femte koalitioner, der førte kavaleriaktioner i slagene ved Austerlitz, Friedland, Eckmühl, Aspern-Essling og Wagram. I 1812, under felttoget i Rusland, havde Nansouty kommandoen over I Kavaleri Korps, som han førte med udmærkelse i slag som Ostrovno og Borodino, hvor han fik et alvorligt sår i knæet. Året efter kommanderede han kejsergardets kavaleri, som han ledte i Dresden, Leipzig og Hanau, hvor han igen blev såret. I 1814 ledte han sine mænd i flere kampe, herunder La Rothière, Montmirail, Vauchamps og Craonne indtil han blev uarbejdsdygtig på grund af sår det år.