Efter at Rumænien ikke kvalificerede sig til VM i 2002, blev Iordănescu bedt om at erstatte Gheorghe Hagi og dermed blive træneren for det nationale fodboldhold for anden gang. Hans hovedmål var at kvalificere holdet til Euro 2004
, men det lykkedes ikke. Den rumænske fodboldforbund gav ham kredit for kvalifikationsfasen til VM i 2006, men efter en dårlig præstation mod Armenien blev han endelig fyret.