Villalobos var en af de vigtigste ledere af Folkets Revolutionære Hær, eller "Ejército Revolucionario del Pueblo", en gruppe, der opstod i El Salvador i begyndelsen af 1970'erne som en løs føderation af celler med rødder i forskellige marxistiske og venstreorienterede katolske grupper. ERP var en af de fem organisationer, der i 1980 forenede sig for at danne Farabundo Martí National Liberation Front under revolutionen.
Den salvadorianske borgerkrig, hvor venstreorienterede guerillaer kæmpede mod El Salvadors militærdominerede og USA-støttede højreorienterede regering. Villalobos, der studerede økonomi og var venstreorienteret, blev medlem af ERP i 1971 i en alder af 19 år. Han er siden blevet beskyldt for involvering i drabet i 1975 på Roque Dalton, den revolutionære digter og kollega ERP leder, der blev skudt af sine kammerater efter en magtkamp i gruppen førte til beskyldninger om, at han var en CIA spion. På det tidspunkt førte mordet til splittelser og gensidige beskyldninger inden for ERP og kritik fra andre venstreorienterede, men efter 1980 steg Villalobos til at blive en af FMLN's vigtigste militære strateger. ERP under hans ledelse er blevet beskrevet som "den mest effektive militære organisation på den salvadorianske venstrefløj" under borgerkrigen, hvor Villalobos udviklede et "reputation for uforskammet strategisk genialitet". Financial Times beskrev Villalobos som "den sande mester i det 20. århundredes guerrilla-krig i Latinamerika", over Che Guevara.