Skriv en fortsættelse til dette afsnit - Ved Sommer-OL i London i 2012 slog hun igen sin amerikanske rekord og satte en olympisk rekord med en tid på 56,25 sekunder i sin 100-meter sommerfugl kvalifikationsklasse. I 100-meter sommerfuglfinalen vandt hun guldmedaljen og satte en ny verdensrekord med sin tid på 55,98. Vollmer deltog også i 4×200 meter freestyle-stafetten
- Hvad? Hun svømmede anden etape med en tid på 1:56.02, da det amerikanske hold vandt guld med en tid på 7:42.92. I sin sidste begivenhed, 4 × 100-meter medley-stafet, vandt Vollmer endnu et guld med Missy Franklin, Rebecca Soni og Allison Schmitt. I sommerfugleben svømmede Vollmer med en tid på 55,48, da det amerikanske hold satte en ny verdensrekord med en tid på 3:52.05, hvilket forbedrede den tidligere rekord på 3:52.19, der blev sat af Kina i 2009.