Hans pastorale og uddannelsesmæssige arbejde blev afbrudt af
Opstanden i 1863-1864 blev gjort ekstremt vanskelig, da den russiske regering strammede tøjlerne efter oprørets sammenbrud. Alligevel forhindrede disse omstændigheder ham ikke i at følge en kurs, der ikke kunne undgå at bringe ham i direkte konflikt med myndighederne. Han gjorde alt for at underminere regeringens russificerings-plan. I 1874 blev Valančius syg og døde i Kaunas den 29. maj 1875. Han blev begravet i krypten i Kaunas Cathedral Basilica.