Skriv en fortsættelse til dette afsnit - Den 4. januar 2021 blev Marcelino udnævnt til hovedtræner for Athletic Bilbao med en kontrakt indtil den 30. juni 2022. I sine første tre kampe i spidsen, tabte han mod Barcelona i den indenlandske liga og besejrede den samme modstander og Real Madrid for at vinde
Supercopa de España. Han var også på bænken til to spanske Cup-finaler på to uger (den første blev udskudt på grund af COVID-19-pandemien), og tabte begge.