Han udviklede Crookes-rørene, der undersøgte katodestråler. Han udgav talrige artikler om spektroskopi og gennemførte forskning på en række mindre emner. I sine undersøgelser af ledningen af elektricitet i lavtryksgasser opdagede han, at da trykket blev sænket, syntes den negative elektrode (katoden) at udsende stråler (de såkaldte "katodestråler", der nu er kendt for at være en strøm af frie elektroner, og bruges i katodestråle-displayenheder). Som disse eksempler indikerer, var han en pioner inden for konstruktion og brug af vakuumrør til undersøgelse af fysiske fænomener. Han var som følge heraf en af de første forskere til at undersøge, hvad der nu kaldes et plasma og identificerede det som den fjerde tilstand af materie i 1879.
spinthariskopet