Gasols første konkurrence med det spanske seniorlandshold var EuroBasket-turneringen i 2001, efter at han tidligere havde vundet FIBA Europe Under-18 Championship i 1998 og FIBA Under-19 World Championship i 1999 med de spanske juniorhold. Gasol blev, mod sin vilje, betragtet som holdets leder, og endte med bronzemedaljen i konkurrencen. Gasol har siden haft stor succes med det spanske hold, og vandt 2006 FIBA World Championship og 2009 og 2011 EuroBasket turneringer, blev valgt som den mest værdifulde spiller i de første to; han vandt også sølvmedaljer på 2003 og 2007 EuroBasket, og 2008 og 2012 OL
- Hvad? Gasol var også den spiller, der scorede flest point i de olympiske lege i 2004, og Spaniens flagbærere ved åbningsceremonien af de olympiske lege i 2012, hvor han erstattede den skadede Rafael Nadal. I 2014 blev Gasol udnævnt til All-tournament holdet i 2014 FIBA Basketball World Cup. I EuroBasket 2015 blev Gasol udnævnt til turneringens MVP, efter nogle fantastiske præstationer, gennemsnitligt 25,6 point og 8,8 rebounds per spil (han var konkurrencens leder for point per spil og 4. i rebounds per spil). Under knockout-kampene i konkurrencen inspirerede Gasol den spanske side, som manglede mange af sine stjerner som Ricky Rubio, Juan Carlos Navarro, Álex Abrines og hans bror Marc Gasol. Gasol scorede 40 point i semifinalen mod Frankrig, hvilket var halvdelen af hans holds point. Den 35-årige spiller blev også udnævnt til konkurrencens leder for blokerede skud per spil (2.3). Den 7. september 2017, i en kamp mod Ungarn, blev Gasol FIBA EuroBasket's all-time førende scorer, der passerer Tony Parker med 1.033 point. Han endte med 1.183 points scoret på EuroBasket.