Skriv en fortsættelse til dette afsnit - Politisk set var Salmond en af de fremste fortalere for skotsk uafhængighed og opfordrede gentagne gange til en folkeafstemning om spørgsmålet. Salmond har kæmpet for global opvarmning, og i regeringen forpligtede Skotland sig til lovgivning om reduktion af emissioner og produktion af vedvarende energi. Dagen efter folkeafstemningen om uafhængighed i 2014
Salmond meddelte sin hensigt om ikke at stille op til genvalg som leder af SNP på SNP National Conference i november, og at træde tilbage som første minister derefter. Han blev efterfulgt som SNP-leder af sin stedfortræder, Nicola Sturgeon, den eneste kandidat til at stå i ledervalget. Han indsendte sin opsigelse som premierminister den 18. november, og blev efterfulgt af Sturgeon den følgende dag.