I februar 1847 sluttede han sig til sin bataljon ved Kap. Den første
Kaffir-krigen var lige brudt ud, og Buller blev straks udnævnt til kommandoen over en brigade og til sidst 2. division. I september 1847 blev han udnævnt til næstkommanderende til Sir George Berkeley i felttoget i Amatola-bjergene, hvor hans bataljon jagtede Sandilli så varmt, at chefen overgav sig til Buller den 19. oktober. Han blev udnævnt til Companion of the Order of the Bath i december 1847. I 1848 tjente han under Sir Harry Smith i krigen mod Pretorius, og den 29. august førte angrebet på Boomplaats, hvor han blev alvorligt såret, og fik sin hest dræbt under ham. Hans bataljon kom nu hjem, men i 1852 blev han igen beordret til at tage med sit regiment til Kap. Som leder af en brigade i general Somersets division brændte han kraalerne i Waterkloof i Anden Kaffirkrigen, og var til stede ved Slaget ved Berea, hvor han blev offentligt takket af Sir George Cathcart, og til sidst efterfulgte Somerset i kommandoen over sin division i august 1852.