I 1970'erne blev Balzerani leder af de Røde Brigader (italiensk "Brigate Rosse", eller BR, som hun havde tilsluttet sig i 1975) i Rom. Hun deltog i flere drab, såsom Girolamo Minervini og mordet på Aldo Moros eskorte.
i Via Fani (1978). Efter arrestationen af BR's nationale leder Mario Moretti i 1981 forsøgte hun uden held at håndtere splittelsen i organisationen og blev leder af "Brigate Rosse - Partito Comunista Combattente", mens Giovanni Senzani ledede den anden fraktion, "BR - Partito Guerriglia".