I 1986 blev Colón de Carvajal og hans personlige chauffør dræbt af den baskiske separatistgruppe Euskadi Ta Askatasuna (ETA), som havde åbnet ild mod den bil, de kørte i, og kastet en håndgranat ind i den, nær Paseo de la Castellana i Madrid, Spanien. Sammen med mordet på Carrero Blanco
I 1973 var han den mest fremtrædende person, der blev myrdet af organisationen.