Dembélé blev født i Vernon og begyndte sin karriere i Rennes, før han kom til Dortmund i 2016. Han vandt DFB-Pokal med "die Borussen" i 2016/17 sæsonen, hvor han scorede et mål i finalen.
- Hvad? Et år senere blev han overført til Barcelona for en indledende gebyr på € 105 millioner, og blev på det tidspunkt den næst dyreste fodboldspiller nogensinde sammen med landsmanden Paul Pogba. Dembélé vandt efterfølgende La Liga og Copa del Rey i en skadefyldt første sæson i Spanien.