Efter hendes forældres skilsmisse i 1976 boede Jolie og hendes bror hos deres mor, som havde opgivet sine skuespillerambitioner for at fokusere på at opdrage sine børn. Hendes mor opdrog hende som katolik, men krævede ikke, at hun gik i kirke. Som barn så hun ofte film med sin mor, og det var det, snarere end hendes fars succesfulde karriere, der inspirerede hendes interesse for skuespil, selvom hun i en alder af fem havde en lille rolle i Voight's Lookin' to Get Out (1982). Da Jolie var seks år gammel, flyttede Bertrand og hendes boende partner, filmproduceren Bill Day, familien til Palisades, New York; de vendte tilbage til Los Angeles fem år senere. Jolie besluttede sig for at handle og blev indskrevet på Lee Strasberg Theatre Institute, hvor hun tog en uddannelse i to år og optrådte i flere sceneserier.
Palisader