Den første omtale af Achilleion er som en befæstet bosættelse, hvorfra Mytilene udførte sine angreb på det athenske kontrollerede Sigeion mod nord i begyndelsen af det 6. århundrede f.Kr. Det er ikke klart, om Achilleion var blevet afgjort tidligere, men keramiske optegnelser begynder også på dette tidspunkt, hvilket tyder på, at det ikke var. Nylige udgravninger har fastslået, at byens mure også dateres til første halvdel af det 6. århundrede f.Kr., hvilket yderligere bekræfter de litterære beretninger fra Herodot og Strabo om dens oprindelse. Akilleon forblev under mytilænernes kontrol indtil Athen satte en stopper for mytilænernes oprør
i 427 f.Kr. og overtog alle de såkaldte aktaeiske byer i Troaden. Achilleion optræder i de athenske hyldestlister for 425/4 og 422/1 f.Kr., hvilket indikerer, at det havde sluttet sig til Delian League. Legenden ("ACH"), som nogle bronzemønter, der er fundet i denne region, bærer, menes at henvise til Ach (illeion) og tyder på, at c. 350 - 300 f.Kr. byen prægte sine egne mønter. Kong Lysimachus synoecized Ilion med mange omkringliggende samfund, herunder Achilleion under hans regeringstid (306 - 281 f.Kr.), hvilket effektivt sluttede Achilleions politiske uafhængighed. Vidnesbyrdet fra Demetrius af Scepsis, der kom fra en nærliggende by i Troaden, indikerer, at der stadig var en landsby kendt som Achilleion på stedet i midten af det 2. århundrede f.Kr. Det er omkring denne tid, at de seneste keramiske fund fra Achilleion dateres, hvilket tyder på, at stedet blev ubeboet kort efter.