Han blev født i Redfern til James Syme og Annie Sheriff. Han voksede op i Kogarah og forlod skolen i en alder af fjorten for at arbejde som lærling murer. I 1940 købte han en lille fjerkræfarm i Moorebank og blev sekretær for Australian Poultry Farmers' Association. Han tjente i Papua Ny Guinea under Anden Verdenskrig, men han fik malaria og blev udskrevet af medicinske grunde i 1943. Han var kortvarigt medlem af Arbejderpartiet, men i 1938 sluttede han sig til Australiens Kommunistiske Parti (CPA). Han giftede sig med sin kommunistkollega Kathleen Stringer i 1952; de var begge fremtrædende kommunister i 1950'erne, og i 1960'erne og 1970'erne blev Syme en aktiv modstander af Vietnamkrigen som en uretfærdig invasion. Han var også en feminist og naturbevaringsforkæmper, der støttede aboriginers ret til jord, og i fællesskab med CPA modsatte han sig Sovjetunionens
invasion af Tjekkoslovakiet i 1968. I 1970'erne fokuserede han på bevarelse og kæmpede mod sandminedrift på Georges-floden. Han blev overfaldet i sit hjem i 1976, hvilket han tilskrev sin lokale aktivisme. I 1980 blev han valgt til Liverpool byråd, hvor han tjente i femten år. Han spillede en central rolle i etableringen af Chipping Norton Lake. Syme døde i 2013.