Rolens sæson var en af hans bedste. I det meste af sæsonen førte han National League i RBIs, ofte rangeret blandt ligaens ledere i de fleste offensive statistikker, og havde den højeste stemme i alt af enhver spiller til All-Star Game. På trods af at være skadet for den sidste del af sæsonen, sluttede han året med en karriere-høj.314 batting gennemsnit, 34 home runs, og 124 RBIs. Han blev nummer fire i National League MVP afstemning. Rolen, sammen med Albert Pujols og Jim Edmonds tjente tilnavnet "MV3" for deres fremragende 2004 sæsoner. 2004 Cardinals vandt National League Central Division med 105 sejre. Rolens to-run home run i 6. inning af kamp 7 af
NLCS vandt National League pennant for St. Louis ved at besejre Astros i syv kampe. Men Boston Red Sox sejrede over Cardinals i fire kampe for at vinde World Series i 2004.