Hun optrådte i fem af sin brors studerende film, der blev lavet, mens han deltog i USC School of Cinema-Television, samt i flere musikvideoer, nemlig Lenny Kravitz "Stand by My Woman" (1991), Antonello Venditti "Alta Marea" (1991), The Lemonheads "Det handler om" (1993), og Meat Loaf "Rock and Roll Dreams Come Through" (1993). Hun begyndte at lære af sin far, som hun bemærkede hans metode til at blive som dem. Deres forhold var i første omgang mindre anstrengt med Jolie, der indså, at de begge var "hårde dronninger". Hun spillede i fem af sin brors studerende film, der blev lavet, mens han deltog i USC School of Cinema-Television, samt i flere musikvideoer, nemlig Lenny Kravitz "Stand by My Woman" (1991), Antonello Venditti "Alta Marea" (1991), The Lemonheads "Det handler om" (1993), og Meat Loaf "Rock and Roll Dreams Come Through" (1995).
At spille Gud