Klein medvirkede i talrige film og flere tv-serier. Han var med i adskillige [[tv-julekalender|julekalendre]], og særligt rollen som [[rigsarkivar]] Birger Bertramsen i julekalenderne om [[Pyrus (nisse)|Pyrus]] var med til at forny hans popularitet. Han lagde stemme til flere tegnefilm. Han modtog en [[Bodilprisen|Bodilpris]] for [[Bodilprisen for bedste mandlige hovedrolle|bedste mandlige hovedrolle]] for ''[[Balladen om Carl-Henning]]'' i [[1969]] og en [[Robert (filmpris)|Robert]] for [[Robert for årets mandlige hovedrolle|årets mandlige hovedrolle]] for ''[[Skønheden og udyret (film fra 1983)|Skønheden og udyret]]'' i [[1984]]. Han var også medlem af trioen [[Klyderne]] i slutningen af [[1970'erne]] og begyndelsen af [[1980'erne|80'erne]].
Kunst Humor