Arkitekturen havde særligt hans bevågenhed, og han havde stor indflydelse på, at [[Nicolai Eigtved]] fik frie hænder til at udforme [[Frederiksstaden]]. Eigtved tegnede og indrettede Moltkes eget palæ, udvidede Bregentved og tegnede [[Turebyholm]], og efter hans død 1754 var den franskorienterede Moltke instrumental i at indkalde arkitekten [[Nicolas-Henri Jardin]] til Danmark. Jardin fik opgaven med at fuldføre [[Marmorkirken|Frederikskirken]] og indrettede samtidig taffelsalen i Moltkes Palæ. Molkte lod også Jardin udvide [[Marienlyst Slot]] i [[Helsingør]], som han senere solgte til kongen, og sin herregård [[Glorup]] på [[Fyn]]. Disse to anlæg, Frederiksstaden og Glorup, er begge optaget i [[Kulturkanonen]]. Senere var det [[C.F. Harsdorff]], som Moltke engagerede til at opføre sin families gravkapel som tilbygning til [[Karise Kirke]].
Titler Samfund Historie Biblioteks-_og_informationsvidenskab