Ved siden heraf udfoldede han en meget produktiv skønlitterær virksomhed, der vakte stor opsigt hos samtiden såvel i som uden for Frankrig og gjorde hans navn kendt. I disse litterære arbejder flagrer han fra det ene til det andet af menneskeåndens vanskeligste problemer, [[udødelighed]], [[spiritisme]], [[uendelighed]] osv. og meddeler sine fantasifulde tanker om dem alle. Mest kendt er ''La pluralité des mondes habités'' (1862), der er oversat til så godt som alle europæiske sprog, herunder til [[Dansk (sprog)|dansk]] af [[Peter Mariager]] ("Beboede Verdener", 1867, 4. udgave 1894); ''Lumen'' (1872); ''Dieu dans la nature'' (1866); ''Uranie'' (1889) og ''La fin du monde'' (1894); de to sidstnævnte er oversatte til dansk af [[K.L. Müllen]] under titlerne "Urania" (1890, 2. udgave 1895) og "Verdens Undergang" (1895). I 1911 udgav han sine erindringer ''Mémoires''.
Litteratur Historie