Året efter deltog hun i [[Sommer-OL 1948|OL]] i [[London]], hvor hun stillede op i fire discipliner. I 100 m fri blev hun nummer to i indledende heat, mens hun med ottendebedste tid i semifinalen akkurat kvalificerede sig til finalen, hvor blev nummer fire (mens [[Greta Andersen]] vandt guld).<ref>{{kilde | url = https://www.olympedia.org/results/5197 | titel = 100 metres Freestyle, Women | udgiver = olympedia.org | hentet = {{dato|21-2-2023}} }}</ref> I 400 m fri vandt hun både sit indledende heat og sin semifinale (sidstnævnte i ny olympisk rekord), mens hun i finalen måtte se amerikaneren [[Ann Curtis]] sikre sig guldet og den olympiske rekord, mens Harup vandt sølv foran briten [[Cathie Gibson]].<ref>{{kilde | url = https://www.olympedia.org/results/5208 | titel = 400 metres Freestyle, Women | udgiver = olympedia.org | hentet = {{dato|21-2-2023}} }}</ref> Hun var også med i finalen i 4 x 100 m fri (hun blev sparet i indledende heat) og var her med til at vinde endnu en sølvmedalje sammen med [[Eva Arndt-Riise]], Greta Andersen og [[Fritze Nathansen]]; de fire danskere måtte se guldet gå til USA, mens Nederland fik bronze.<ref>{{kilde | url = https://www.olympedia.org/results/5197 | titel = 4 × 100 metres Freestyle Relay, Women | udgiver = olympedia.org | hentet = {{dato|21-2-2023}} }}</ref> I 100 m rygcrawl var Harup som regerende europamester favorit, og hun vandt da også både sit indledende heat og sin semifinale sikkert, inden hun lige så sikkert vandt finalen foran amerikaneren [[Suzanne Zimmermann]] og australieren [[Judy-Joy Davies]]; i alle sine tre starter forbedrede hun den olympiske rekord.<ref>{{kilde | url = https://www.olympedia.org/results/5217 | titel = 100 metres Backstroke, Women | udgiver = olympedia.org | hentet = {{dato|21-2-2023}} }}</ref> Med disse tre medaljer er hun – sammen med skytten [[Anders Peter Nielsen]] fra [[sommer-OL 1908|OL 1908]] – den mest vindende dansker ved et enkelt OL. Hun satte samtidig fire olympiske rekorder, hvilket ingen anden dansker nogensinde har gjort. Hun vandt derudover 30 danske mesterskaber, hvoraf 15 individuelle; et i 200 meter crawl, fem i 400 meter crawl, seks i rygcrawl og tre i medley. Hendes præstationer har bragt hende, som én af fire danskere, i [[svømningens Hall of Fame]] i [[Fort Lauderdale]] i [[USA]].
 
Efter afslutningen på sin aktive karriere i [[1949]] var virkede Harup de følgende 20 år som svømmelærer i Østerbro Svømmehal. Derefter flyttede hun trænergerningen til [[Hvidovre]], hvor hun først i [[2002]] stoppede med at instruere [[pensionist]]hold.
Samfund Sport